氨(NH3)是农业化肥和清洁能源载体的关键原料,然而其传统合成工艺的哈伯-博世法依赖高温高压,能耗巨大且伴随高碳排放。开发温和条件下高效、绿色的电催化硝酸盐还原合成氨技术,对实现可持续氮循环具有重要意义。
凌云副教授课题组通过二氧化硅模板辅助水热法,成功构筑了具有丰富氧空位与Co−O−Si界面结构的CoSiOx纳米花催化剂。该催化剂在常温常压下电催化硝酸盐还原合成氨反应中,表现出接近100%的法拉第效率与高达66.95 mg h-1 mgcat.-1的氨产率,性能显著优于多数已报道体系。

该研究通过调控水热温度与钴前驱体浓度,优化了催化剂的晶体结构、孔道特性与界面化学环境。结构表征与理论计算表明,Co−O−Si界面与氧空位的协同作用有效促进了硝酸根离子的吸附,稳定了关键反应中间体,并显著降低了氨脱附的能垒,从而实现了高选择性、高活性的硝酸盐至氨的八电子转化。该催化剂在连续35小时电解过程中保持结构稳定与高活性,并在扩大化流动池实验中实现了克级氨合成,展现出良好的应用潜力。

该工作由凌云副教授指导完成(通讯作者),2023级研究生陈炜泽和2022级研究生苏慧为共同第一作者,郑轩副教授在理论计算方面提供指导。研究得到了国家自然科学基金(21872034)、福建省自然科学基金(2025J01363,2024J01807,2025J01973)、南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室开放课题、漳州市自然科学基金(ZZ2024J16)及福建省“雏鹰计划”等项目的支持。
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论文链接: //doi.org/10.1039/D5GC04243G
(图/文:陈炜泽)