尿素作为一种重要的氮肥和化工原料，在农业与工业中具有广泛应用。传统的尿素合成依赖于高能耗、高排放的Bosch–Meiser工艺，开发绿色、高效的电催化尿素合成路线具有重要的科学意义与环保价值。
该研究开发了一种分子级调控的Ni-PDA@g-C3N4电催化剂，通过构建高度分散的Ni−O−C界面活性位点，实现了在常温常压下将CO2与硝酸盐（NO3−）高效电催化合成尿素。该研究采用聚多巴胺（PDA）作为Ni2+的螯合剂，并将其锚定在石墨相氮化碳（g-C3N4）表面，形成稳定的杂化界面结构，显著促进了CO2与NO3−的协同活化与C−N键的形成。
实验结果表明，Ni-PDA@g-C3N4催化剂在−1.3 V（vs RHE）电位下，尿素产率高达1190.3 μg h−1 mgcat−1，法拉第效率为18.03%，氮选择性达55.78%，并展现出优异的长期稳定性。通过同位素标记实验与多种检测方法验证了尿素产物的来源与反应路径。密度泛函理论（DFT）计算进一步揭示，Ni−O−C界面能显著降低关键中间体（如*COOH和*NHO）的形成能垒，从而促进C−N偶联反应。该研究不仅提供了一种高性能的尿素电合成催化剂，也展示了分子水平调控与界面工程在优化多步催化反应中的重要作用，为CO2与含氮废物的资源化利用提供了新思路。
该工作由凌云副教授指导完成（通讯作者），2023级研究生陈炜泽和2022级研究生苏慧为共同第一作者，郑轩副教授在理论计算方面提供指导。研究得到了国家自然科学基金（21872034）、福建省自然科学基金（2025J01363，2024J01807）、南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室开放课题、漳州市自然科学基金（ZZ2024J16）及福建省“雏鹰计划”等项目的支持。
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论文链接: //doi.org/10.1021/acssuschemeng.5c09552
（图/文：陈炜泽）
